Vai diễn tiếp theo Geun Suk trong bộ phim năm 2009 The Case of Itaewon Homicide là vai phản diện đầu tiên của mình. Bộ phim dựa trên câu chuyện có thật của một vụ giết người xảy ra tại một nhà hàng Burger King ở Itaewon, Hàn Quốc. Geun Suk miêu tả Pearson là một người Mỹ gốc Hàn bị buộc tội đâm chết một học sinh. Trong suốt bộ phim, Geun Suk chỉ sử dụng tiếng Anh. Theo BeyondHollywood.com: "Jang Keun Suk thực hiện rất tốt, một Pearson ủ rũ.

Nhà phê bình phim và khán giả cũng ca ngợi Geun Suk về diễn xuất của anh. Một đánh giá bộ phim được đăng trên LondonKoreanLinks.com nói: "Vai diễn được khéo léo thực hiện với Jang Geun Suk là 'vô tội' cáo buộc, sự nổi tiếng của mình cho phép khán giả cảm thấy sự đồng cảm và sự ấm áp cho một nhân vật khác không khiến anh làm tốt trong vai diễn này, một sự đột phá từ tính cách vui vẻ bình thường của mình và kết hợp với thực tế, anh nói tiếng Anh thông qua hầu hết các bộ phim, khá ấn tượng. Giọng Mỹ không rất hoàn hảo nhưng tất nhiên, nhưng nó đóng một vai trò quan trọng trong chính nó.

Trong You're beautiful, Geun Suk đóng vai Hwang Tae-Kyung, nhóm trưởng của ban nhạc pop A.N JELL, và đã yêu một thành viên giả trai để thay thế anh trai mình trong nhóm do Park Shin Hye thủ vai. Bộ phim cũng có sự đóng góp của Lee Hong Ki và Jung Yong Hwa là tay trống và tay guitar của ban nhạc. Và bộ phim này đã mang tên tuổi của Jang Geun Suk đến với người hâm mộ toàn châu Á cùng với rất nhiều bản quyền của bộ phim được bán ra.

Jang Geun Suk cũng rất có tài ca hát, anh không chỉ hát trong những bộ phim, anh còn thực hiện các sản phẩm âm nhạc của riêng mình cũng như tham gia quảng cáo cho dòng mỹ phẩm Mens, Touch Holic, Sản phẩm Samsung YP-M1 từ dòng YEPP qua các bài hát Black Engine, Just Drag, Magic Drag.

Anh phát hành đĩa đơn đầu tiên: Let Me Cry, được phát hành bởi Pony Canyon tại Nhật Bản vào ngày 27 tháng 4, năm 2011 "Let Me Cry" đứng vị trí số 1 trên bảng xếp hạng Oricon của Nhật Bản, bán được 119.149 bản trong tuần đầu tiên phát hành, không phải người Nhật nào đầu tiên có đĩa đơn đầu tay ra mắt ở vị trí số 1 trên bảng xếp hạng. "Điều này làm cho anh ta giành chiến thắng như Nghệ sĩ mới xuất sắc nhất tại Nhật Bản giải thưởng đĩa vàng thứ 26 tổ chức ngày cuối cùng (2012)".

Trong tháng 8 năm 2011, Jang Geun Suk và Moon Geun Young đã đến Nhật Bản để tổ chức Mary Stayed Out All Night Tour. Có tổng cộng 4 Mary Stayed Out All Night fan meeting tại Nhật Bản, 2 buổi ở Tokyo và 2 buổi ở Osaka. Fanmeeting của họ là FM lớn nhất cho đến nay với sức chứa hơn 60.000 người.

Đến cuối tháng của tháng 9 năm 2011, Geun Suk chính thức phát hành album đầu tiên của mình ở Trung Quốc, có tựa đề The Lounge H Vol.1, ở Trung Quốc và Đông Nam Á. Geun Suk đã làm việc với bạn bè và nhạc sĩ, DJ Big Brother (大 兄弟 / Jung Kurt) để tạo ra bộ đôi trong Team H. Big Brother đã tham gia sản xuất, sáng tác, và thậm chí là đọc rap. Lounge H Vol.1 có 4 bài hát với ca khúc dẫn đầu "Gotta Getcha." Geun Suk được cho là đã viết lời cho bài hát này. Ca khúc có nhịp và rap mạnh mẽ. Album này cũng bao gồm một video âm nhạc cho "Gotta Getcha" và clip hậu trường đặc biệt.

Geun Suk đã đồng ý để đóng vai trò của nhân vật con vật cưng trong phiên bản điện ảnh Hàn Quốc của bộ phim truyền hình Nhật Bản Kimi wa Petto, dựa trên manga cùng tên. You're My Pet được phát hành vào tháng 11 năm 2011.

Ngày 18 tháng năm 2012, bảng xếp hạng Oricon báo cáo rằng Jang Geun Suk sẽ phát hành một album mới Lounge H (Các Ấn tượng đầu tiên sau đó đã được thêm vào danh hiệu) tại Nhật Bản như là một phần của nhóm hai thành viên Team H (các thành viên khác là DJ Big Brother). Để được phát hành vào ngày 21 tháng 3 và chỉ có ở Nhật Bản. Cần nhấn mạnh rằng đây không phải là album Lounge H Vol.1, mà Team H phát hành năm trước. Album mới của Nhật Bản sẽ có bảy bài hát của thể loại nhạc rock và điện tử, bao gồm cả "Gotta Getcha".

Ngày 23 tháng 2 năm 2012, HS Media (韩星 经纪) tiết lộ trên Weibo chính thức của họ rằng Team H đã giành được giải thưởng đầu tiên của mình với debut EP Lounge H Vol. 1. 2012 IFPI Hồng Kông ghi bán hàng giải thưởng, dựa trên doanh số bán hàng kỷ lục cao nhất, album đã được trao giải Album bán chạy nhất và Album xuất sắc nhất Hàn Quốc. Kể từ giữa tháng 10 năm 2011, album đã được bán ở Trung Quốc, Đài Loan và Hồng Kông với kết quả bán hàng ấn tượng, vượt qua bạch kim.

Các bộ phim truyền hình Love Rain, diễn viên Jang Geun Suk và Yoona của Girls' Generation và bộ phim truyền hình được thực hiện bởi đạo diễn Yoon Suk-ho, đã được phát sóng trên KBS2 mỗi thứ Hai và thứ Ba lúc 21:55 từ ngày 26 tới ngày 29 tháng Năm

Đến cuối tháng 5 năm 2012, Geun Suk phát hành một album tiếng Nhật, bây giờ mang tên Just Crazy. Đây là album đầu tay đầy đủ độ dài chính thức của mình và nó làm nên lịch sử trên bảng xếp hạng Oricon. "Album này đứng vị trí số 1 trên bảng xếp hạng Oricon single hàng ngày với 53.000 bản được bán ra. Nó một lần nữa đứng đầu bảng xếp hạng đĩa đơn hàng tuần với 88.009 bản được bán ra."Jang Geun Suk là nghệ sĩ solo quốc tế nam đầu tiên để đạt đến đỉnh của cả hai bảng xếp hạng Oricon hàng ngày và bảng xếp hạng hàng tuần, và thứ hai tổng thể sau khi BoA với "Listen To My Heart" với thành tích này. Anh cũng là nghệ sĩ đầu tiên trong hơn 17 năm đã đứng đầu cả hai bảng xếp hạng với single đầu tiên ("Let Me Cry") và album đầu tiên.

Vào ngày 10 tháng 6, Jang phát hành một cuốn sách nấu ăn của Nhật Bản mang tên Love Recipe. Nó có tính năng hai mươi công thức nấu ăn, các bài tiểu luận, và hình ảnh.

200 Miles, cũng là đặc trưng như phần mở đầu của Fairy Tail the Movie: The Phoenix Priestess.

Cuối năm 2013 đến đầu năm 2014, Jang Geun Suk nhận được vai diễn trong bộ phim truyền hình dựa theo manga: Pretty Man. Có sự đóng góp của IU, Lee Jang Woo và Han Chae Young. Bộ phim nói về một anh chàng được cho là đẹp trai nhất thế giới.

Trong tháng 7 năm 2014, Jang Geun Suk cùng Big Brother (bộ đôi Team H) đã phát hành album Driving To The Highway. Hai ca khúc trong album được sản xuất thành MV là Take Me và Raining On The Dance Floor. Jang Geun Suk đã tiết lộ rằng trong MV Raining On The Dance Floor, họ đã dùng đến 25 tấn nước đề thực hiện MV này!

Trong năm 2016 này, anh đã tham gia vào một bộ phim cổ trang Jackpot (Con Bạc Hoàng Gia).

Năm 2016, anh nhận lời làm MC hay cô vấn cho các thực tập sinh nữ trong chương trình sống còn của Mnet Produce 101.